DFT-исследование структурных, механических и электронных свойств L-лейцина под давлением
УДК 53:547.466.26
Аннотация
С помощью теории функционала плотности методом PBE и градиентным приближением, в том числе учитывая силы Ван-дер-Ваальса по схеме Гримме в варианте D3(BJ), исследованы свойства кристалла L-лейцина. Расчеты выполнены с помощью пакета программ CRYSTAL’17 на основе метода линейной комбинации атомных орбиталей. Исследованы структурные и электронные свойства под давлением, получено уравнение состояния в интервалах давлений от 0 до 4 ГПа. Построенное уравнение состояния показало, что аномалии наблюдаются за счет скачков в параметре ячейки a, направленном поперек слоев молекул, а также за счет угла р. Выдвинуто предположение о возможной связи усложнения строения молекул L-образных аминокислот функциональными группами с объемным модулем B0 и его первой производной B1. На примере рассчитанного модуля сжимаемости показано, что вдоль оси c, направленной вдоль ориентации молекул в ячейке кристалла L-лейцина, наблюдается наибольшая сжимаемость, в 4 и в 5 раз превышающая аналогичную в L-аланине и L-треонине соответственно. Анализ зависимости электронных свойств от давления, таких как эффективные заряды функциональных групп, ширины запрещенной зоны и расположение пиков плотностей состояний, показал, что в интервале от 0 до 4 ГПа приведенные свойства не претерпевают заметных изменений.
Скачивания
Metrics
Литература
Harding M.M., Howleson M.M. L-leucine // Acta Cryst. B. 1976. Vol. 32. DOI: 10.1107/S0567740876012405.
Gorbitz C.H., Dalhus B. Redetermination of L-Leucine at 120K // Acta Cryst. C. 1996. Vol. 52. № 7. DOI: 10.1107/ S0108270196002296.
Facanha Filho P.F., Freire P.T.C., Melo F.E.A., Lemos V., Mendes Filho J., Pizani P.S., Rossatto D.Z. Pressure-induced phase transitions in L-leucine crystal // J. Raman Spectrosc. 2009. Vol. 40. DOI: 10.1002/jrs.2071.
Binns J., Parsons S., McIntyre G.J. Accurate hydrogen parameters for the amino acid Lleucine // Acta Cryst. B. 2016. Vol. 72. DOI: 10.1107/S2052520616015699.
Prazyan T.L., Zhuravlev Yu.N. The first-principle studies of the elastic, electronic, and vibrational properties of L-alani-ne // Structural Chemistry. 2019. Vol. 30. DOI: 10.1007/s11224-019-1277-7.
Prazyan T.L., Zhuravlev Yu.N., Golovko O.V., Obolonskaya O.S. DFT-study of pressure-induced phase transition in L-threonine // Journal of Molecular Structure. 2019. Vol. 1196. DOI: 10.1016/j.molstruc.2019.06.077.
Dovesi R., Erba A., Orlando R., Zicovich-Wilson C.M., Civalleri B., Maschio L., Rerat M., Casassa S., Baima J., Salustro S., Kirtman B. Quantum-mechanical condensed matter simulations with CRYSTAL // WIREs Comput Mol Sci. 2018. Vol. 8. DOI: 10.1002/wcms.1360.
Perdew J.P., Burke K., Ernzerhof M. Generalized gradient approximation made simple // Phys. Rev. Lett. 1996. Vol. 77. DOI: 10.1103/PhysRevLett.77.3865.
Grimme S., Antony J., Schwabe T., Muck-Lichtenfeld C. Density functional theory with dispersion corrections for sup-ramolecular structures, aggregates, and complexes of (bio) organic molecules // Org. Biomol. Chem. 2007. Vol. 5. DOI: 10.1039/B615319B.
Grimme S., Ehrlich S., Goerigk L. Effect of the Damping Function in Dispersion Corrected Density Functional Theory // J Comput Chem. 2011. Vol. 32. DOI: 10.1002/jcc.21759.
Gatti C., Saunders V.R., Roetti C. Crystal-field effects on the topological properties of the electron-density in molecular-crystals - the case of urea // J. Chem. Phys. 1994. Vol. 101. DOI: 10.1063/1.467882.
Valenzano L., Torres F.J., Doll K., Pascale F., Zicovich-Wilson C.M., Dovesi R. Initio study of the vibrational spectrum and related properties of crystalline compounds; the case of CaCO3 calcite // J. Phys. Chem. 2006. Vol. 220. DOI: 10.1524/zpch.2006.220.7.893.
Broyden C.G. The Convergence of a Class of Doublerank Minimization Algorithms 1. General Considerations // IMA J. Appl. Math. 1970. Vol. 6. DOI: 10.1093/imamat/6.1.76.
Erba A., Mahmoud A., Belmonte D., Dovesi R. High pressure elastic properties of minerals from ab initio simulations: the case of pyrope, grossular and andradite silicate garnets // J. Chem. Phys. 2014. Vol. 140. DOI: 10.1063/1.4869144.
Birch F. Finite Elastic Strain of Cubic Crystals // Physical Review. 1947. Vol. 71. DOI: 10.1103/PhysRev.71.809.
